王要兵JACS：COFBiVO4光电化学设备完结人工光协作用！

  人工光协作用是使用阳光直接出产燃料的一种入神的办法。但是，一起的析氧反响(OER)和CO2复原反响(CDRR)对产品别离和安全性提出了应战。共价有机结构(COFs)作为光催化剂和氧化复原资料，因为其共同的可定制带结构和化学组成特性，可以引起人们的极大重视。研讨标明，具有电子供体-受体(D-a)和氧化复原位点(例如C=O和C=N)结构的COFs是研讨光电化学储能进程的抱负渠道。

  中国科学院福建物质结构研讨所王要兵提出了一种经过光电化学储能来暂时解耦人工光协作用的战略。首要使用具有氧化复原活性电子供体(-C-OH)和催化活性电子受体(钴卟啉)的共价有机结构(DTCo-COF)来完结可逆的-C-OH/-C=O氧化复原反响和氧化复原促进CO2到CO的光复原。将COF光电阴极与OER光电阳极集成在光电化学器材中，经过-C=O基团有用存储OER发生的电子和质子。贮存的电荷可以适用于CDRR，一起再生-C=O以完结循环，完结O2或太阳能燃料的按需和独自出产。相关作业以“Decoupled Artificial Photosynthesis via a Catalysis-Redox Coupled COFBiVO4 Photoelectrochemical Device”为题宣布在世界闻名期刊Journal of the American Chemical Society上。

  关键1.作者使用COFBiVO4光电化学设备证明了解耦人工光协作用的概念。一种有代表性的COF，DTCo-COF，结合了氧化复原活性电子供体(C-OH基团)和光催化电子受体(钴卟啉)，用作光电化学能量存储和转化的阴极。阳极选用BiVO4，这是一种用于水分化的常见半导体。

  关键2.根据表面电势图，对COF阴极的可靠性进行了合理化，标明CDRR反响期间的电子和质子转移途径以及氧化的COF(oxCOF)和复原的COF之间的氧化复原反响(re-COF)在热力学上是有利的。

  关键3.作者进一步证明了DTCo-COF促进电荷别离、氧化复原反响和催化反响。作为概念验证，该设备的CO出产和O2出产的太阳能-燃料功率分别为0.056%和0.2%，为人工光协作用的开展拓荒了新途径。

  图1.（a）DTCo-COF光电阴极和BiVO4光电阳极的光电化学设备图。（b）解耦人工光协作用进程的DTCo-COF示意图。（c）DTCo-COF表明PCET的势能面图。在PCET中，关于催化COF，A-上吸附的CO2与游离H+反响为CO和H2O。关于re-COF，光激起电子从R1(D/A)*转移到R2(D+/A-)，然后失掉H+，构成O0(D′/A)。

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